Han debuterte på teaterscenen på Nationaltheatret i Oslo i 1905, i sammen sesongen opptråte han også på Centralteatret i Oslo, og deretter på Den Nationale Scene i Bergen (1908–1913). I 1914 filmdebuterte han hos det Skandinavisk-Russisk Handelshus i København hvor han medvirket i en rekke filmer før han seinere i 1914 kom til Nordisk Film hvor han de neste tre årene spilte med i omkring 35 filmer. I september 1917 tvang de forverrede økonomiske omstendighetene omkring 1. verdenskrig Nordisk Film til å si opp kontrakten med 50 skuespillere, blant disse Thorleif Lund. Sammen år tok han med sin kone Ebba Thomsen, og en rekke andre tidligere Nordisk Film skuespillere, Philip Bech, Alma Hinding, Birger von Cotta-Schønberg på en teaterturne i Norge og Sverige, men uten den store suksessen. I 1923 spilte han sin siste film, Republikaneren hos Olaf Fønss i Astra Film. Etter at filmarbeidet tok slutt var han forretningsmann blant annet som reklamesjef hos Magasin du Nord.
Thorleif Lund var gift to ganger, første gang den 7. oktober 1908 med maleren Janna Lange Kielland Holm, og seinere i 1915 med den danske skuespilleren Ebba Thomsen. Han døde 30. juni 1956 og ligger begravet på Gentofte Kirkegård.